韩国牙山湾表层沉积物重金属生态风险评估及其对大型底栖生物的影响
研究结果表明表层沉积物中的重金属对大型底栖生物不构成毒性风险，重金属（As、Cr、Zn）是影响大型底栖生物群落结构的主要环境因子。大多数重金属对优势种群产生负面影响。
具有独特经济和生态价值的海湾生态系统比其他海洋生态系统更容易受到重金属污染。在韩国，快速的经济发展加剧了海湾环境中的重金属污染。本研究分析了牙山湾七种重金属的浓度和大型底栖生物群落的结构。采用五种重金属指数（PLI、Pn、RI、TRI和MERMQ）评估生态风险。此外，利用斯皮尔曼相关性、生物-环境匹配（BIO-ENV）和冗余分析（RDA）确定重金属对大型底栖生物群落的影响。虽然七种重金属的平均浓度低于沉积物质量指南（SQG），但Cd的平均浓度接近阈值效应水平（TEL）。内梅罗污染指数（Pn）和潜在生态风险指数（RI）表明Cd是造成生态风险的主要重金属。 Spearman相关性、BIO-ENV和RDA表明重金属是影响阿山湾大型底栖生物群落的主要环境因子，但5个重金属指数（PLI、Pn、RI、TRI和MERMQ）对大型底栖生物群落没有表现出响应。总体而言，低浓度重金属对阿山湾大型底栖生物群落产生了一定的负面影响。本研究可为阿山湾海洋环境保护和政策制定提供重要参考。
1 简介
工业革命以来，人类向海洋环境中释放了大量的重金属（Hu等，2015；Mishra等，2023），海湾生态系统因其独特的经济和生态条件成为人类活动的集中区域（Li等，2018；He和Silliman，2019），比其他海洋生态系统更容易受到重金属污染（Wang等，2023；Guan等，2024），因重金属的丰度、毒性、抗生物降解性和生物累积性等特点，受到了人们的广泛关注（Christophoridis等，2019；Mani和Kumar，2014）。除其他外，海洋沉积物中重金属的固定已成为一个全球性问题（Naifar 等人，2018 年；Alabssawy 和 Hashem，2024 年；Waqas 等人，2024 年）。
表层沉积物可以作为重金属的载体和吸收剂（Joksimović et al., 2020），但重金属在沉积物中的固定并不是永久性的，当环境条件发生变化时，重金属可以迁移至沉积物-水界面（Zhao et al., 2013；Chen et al., 2017）。因此，沉积物可以作为海洋环境中重金属的来源之一，在重金属的迁移和沉积过程中发挥着至关重要的作用（Bastami et al., 2014；Wang et al., 2018），这使得沉积物中重金属的生态风险评估尤为重要。
大型底栖动物因寿命长、活动能力弱、对压力的反应具有种间特异性等特点，成为评估海洋环境污染和海洋生态系统生态质量状况有效的生物指标（Rakocinski，2012；Lam-Gordillo等，2020；Pandey等，2022；Shi等，2023；Liang等，2024a）。大量研究表明大型底栖动物是评估重金属污染的有效指标（Duzzin等，1988；Wang等，2022），例如，重金属污染可以导致滨海泻湖中大型底栖动物功能性状发生改变（Hu等，2019）。
值得注意的是，虽然重金属指标已被广泛应用于海洋沉积物的生态风险评估（Halawani等，2022），但有关重金属指标与大型底栖生物群落关系的研究较少（Zhao等，2023），且由于各种重金属指标的原理不同，对同一区域进行生态风险评估时，所选用的不同指标可能得出不同的结果（Zhao等，2012）。
牙山湾位于韩国京畿道和忠清南道之间，是重要的工业和物流中心，拥有众多工业园区（Kim 等人，2021 年）。该湾的大潮差为 8 米，小潮差为 3.5 米。其年降水量的约 55% 发生在 6 月至 8 月之间（Park 等人，2021 年）。牙山湾附近的六个人工湖每年向海湾排放超过 25 亿立方米的淡水（ Jeong 等人，2016 年）。Park等人（2020 年）指出，牙山湾海水中重金属浓度与盐度成反比。这表明来自附近人工湖的工业废水、生活污水和农业废水的涌入是牙山湾重金属的重要来源。
在韩国沿海，重金属的空间分布认识和生态风险评价已取得一定进展（Ra等，2013），但基于重金属浓度对牙山湾地区生态风险评价的研究较少，且有关重金属对韩国大型底栖生物影响的研究较少（Lim等，2013）。因此，本研究旨在：（1）评估牙山湾表层沉积物中7种重金属的浓度和空间分布；（2）利用5个重金属指数（PLI、Pn、RI、TRI和MERMQ）评估沉积物的生态风险；（3）分析重金属对大型底栖生物群落结构的影响。
2 材料和方法
2.1 研究区域及样品采集
研究区域 (A1-A10) 位于牙山湾西部。研究区域南部靠近唐津铁厂。在每个站点，使用 Van Veen 抓斗 (0.1 m 2 )（ChemLab Co., Ltd.，韩国仁川）于 2014 年 2 月、6 月、9 月和 11 月采集三次样品。其中两个样品用于大型底栖生物分析，第三个样品用于环境因素分析。使用 Niskin 水样采样器收集底层海水。使用多参数水质探测器（YSI 6920，YSI Inc.，美国俄亥俄州黄泉镇）测量盐度、pH 值和溶解氧 (DO)。
在现场，前两个样品通过0.5 mm 筛网筛选大型底栖生物，并保存在4% 福尔马林溶液中（三春株式会社，首尔，韩国）。第三个样品在-20°C 下保存并运送到实验室进行分析。
2.2 样品分析
在实验室中，使用 Olympus SZX-10 显微镜（Olympus Co. Ltd.，日本东京）对大型底栖生物进行物种水平的鉴定。对于沉积物粒径分析，最初采用湿筛分法测量粒径小于 4 Φ 的颗粒。使用 Sedigraph 5100D（Micromeritics Instrument Corp.，美国）分析粒径大于 4 Φ 的颗粒。为测定灼烧损失 (IL)，将 50 g 沉积物样品放入马弗炉（HY-800，Hwa Sueng Ind Co. Ltd.，韩国釜山）中以 550°C 加热 4 小时。使用检测管法和滴定法分别测量沉积物样品中的酸性挥发性硫化物 (AVS) 和化学需氧量 (COD) 浓度（国家水产科学研究所，2010 年）。采用酸消化法测定沉积物中的重金属含量（As、Cd、Cr、Cu、Pb、Zn、Hg）（国家水产科学研究所，2010 年）。
2.3 生态指标
为了评估阿桑湾大型底栖生物的群落结构和多样性，使用 Primer version 7 (PRIMER-E Ltd., Albany, New Zealand) ( Clarke et al., 2014 ) 计算了四个生态指数，即物种丰富度指数 (d)、Pielou 均匀度指数 (J’)、辛普森指数 (1-λ’) 和 Shannon-Wiener 多样性指数 ( H’ )。这四个生态指数的计算公式见补充表 S1。
2.4 重金属指标
为了准确评估海洋沉积物中重金属的生态风险，计算了五种广泛使用的重金属指数。污染负荷指数（PLI）、内梅罗污染指数（Pn）和潜在生态风险指数（RI）基于地球化学背景值。此外，RI 考虑了重金属的潜在生态风险系数（Liang et al.，2024a）。平均 ERM 商（MERMQ）和毒性风险指数（TRI）基于沉积物质量基准（SQGs）（Zhao et al.，2023）。重金属指数公式和重金属指数生态风险级别分类如表1所示。地球化学背景值、沉积物质量基准和重金属生态风险系数见补充表S2。
2.5 统计分析
为了评估阿桑湾的环境特征，我们使用 PRIMER 版本 7（PRIMER-E Ltd.，奥尔巴尼，新西兰）进行了主成分分析 (PCA)。在进行 PCA 之前，对环境因子数据进行了对数转换 (log(x+1)) 并进行了归一化。使用 OriginPro 2023（OriginLab Inc，北安普顿，马萨诸塞州，美国）进行了 Shapiro-Wilk 检验，以评估重金属浓度和平均粒径的正态性。为了评估重金属浓度和平均粒径的月差异，使用 SPSS 29（IBM Corporation，阿蒙克，纽约州，美国）进行了单因素方差分析 (ANOVA) 和 Kruskal-Wallis 检验 (KW 检验)。使用 Surfer 14 软件（Golden Software Inc.，戈尔登，科罗拉多州，美国），采用 gidding 方法绘制重金属的空间分布图。为了使用 PRIMER 7 版中的相似性分析 (ANOSIM) 和相似性百分比 (SIMPER) 分析来评估大型底栖生物的群落结构，对丰度数据进行了对数转换 (log(x+1)) 并预先进行了标准化。
为了评估优势种与环境因子之间的关系，使用冗余分析（RDA）。优势种定义为丰度超过总丰度 2% 的种。RDA 使用 Canoco 5.0（http://www.canoco5.com）进行。为了评估大型底栖生物群落与环境因子之间的关系，使用 Primer 版本 7（Walters and Coen，2006）进行生物-环境匹配（BIO-ENV）分析。使用 OriginPro 2023（OriginLab Inc，Northampton，MA，USA）进行 Spearman 相关性分析以评估重金属与 IL、AVS、COD、平均粒径、物种丰度、物种数量和生态指数之间的关系。此外，为了评估重金属指标与大型底栖生物群落之间的相关性，使用 Spearman 相关性分析。
3 结果与讨论
3.1 牙山湾环境特征及重金属来源
牙山湾环境因子的范围和平均值列于表 2中。牙山湾各站环境因子值列于补充表 S3中。AVS 的变异系数最高，为 0.45，而盐度的变异系数最低，为 0.03。牙山湾的沉积物类型主要为粉砂。虽然平均粒径最高出现在 11 月，最低出现在 6 月，但平均粒径在各月份之间没有表现出显著差异（KW 检验，p > 0.05）。
在主成分分析 (PCA) 中，PC1 和 PC2 轴解释了 38.2% 的环境变异。在 PCA 图中，11 月份的站点在 PC2 轴上的位置高于其他月份的站点（图 2）。这表明 11 月份的站点 As 浓度高于其他月份的站点，但 AVS 含量低于其他月份的站点（补充表 S4）。
表层沉积物中重金属平均浓度为：Zn（44.03mg/kg）、Pb（21.98mg/kg）、Cr（11mg/kg）、Cu（8.64mg/kg）、Cd（0.71mg/kg）、As（0.45mg/kg）和Hg（0.003mg/kg）（表2）。牙山湾Pb的平均浓度与韩国东海中部地区进行了比较（Liang et al.，2024c），Cu和Zn的平均浓度高于加罗林湾（Liang et al.，2024b），Cd的平均浓度高于城市化程度较高的深圳湾（Huang et al.，2018）。同样，牙山湾 Cd 的平均浓度高于南黄海（Yuan 等，2012 年）（补充表 S5）。值得注意的是，牙山湾 Cd 的浓度比背景浓度高出几倍（表 2；补充表 S2）（Woo 等，2019 年）。Cd 是一种有毒的重金属，没有生理功能（Genchi 等，2020 年）。有机物对镉 (Cd) 的吸附和螯合会导致沉积物中 Cd 浓度升高。然后，这些 Cd 会转移到大型无脊椎动物和鱼类中（De Almeida Rodrigues 等，2022 年）。未来的研究需要评估牙山湾大型无脊椎动物和鱼类中 Cd 的积累情况，并确定 Cd 的具体来源。
2 月份，牙山湾大多数重金属（As 除外）的平均浓度最高（补充图 S1-S4）。As（KW 检验，p < 0.05）、Cr（ANOVA，p < 0.01）和 Cu（ANOVA，p < 0.05）的浓度在不同月份之间存在显著差异（补充图 S5）。重金属浓度的短期变化通常与人类活动密切相关（Vig et al., 2003 ; Ye et al., 2019）。重工业活动通常伴随着大量重金属排放（Jeong et al., 2021）。例如，炼铁厂排放大量含有重金属的废气和废水（Sponza and Karaoǧlu, 2002 ; Zhu et al., 2023）。因此，重工业活动可能导致牙山湾 As、Cr 和 Cu 浓度升高。此外，阿桑湾附近的人工湖向阿桑湾排放大量农业径流和生活污水，多数研究表明生活污水和农业径流中含有较多重金属（Kunhikrishnan et al., 2012 ; Vardhan et al., 2019），这也可能是阿桑湾沉积物中重金属含量高的原因之一。
Spearman相关性分析显示，As与Cr呈正相关，Cr与Cu和COD呈正相关，Cu与Zn、COD和平均粒径均呈正相关，Zn与Hg和IL呈负相关，As与AVS呈负相关（图3）。这些相关性分析结果表明，As、Cr、Cu和Zn可能具有相似的来源和迁移模式。AS与AVS的负相关性表明，随着AVS在沉积物中的积累，As转化为其他金属形态（彭建军等，2009）。COD与Cr和Cu的正相关，Pb与IL的正相关表明，Cr、Cu和Pb以与有机质共生的形态存在于沉积物中。平均粒径与重金属含量的相关性较弱，可能是因为研究区域内平均粒径的变化幅度有限。
冗余分析中，轴1和轴2共解释43.52%的物种-环境关系变异（图13）。Pb和Zn与除Heteromastus filiformis外的5种优势种均呈正相关，而As、Cd、Cr和Hg与除Amphiodia craterodmeta外的5种优势种均呈负相关，值得注意的是，仅Heteromastus filiformis与Cu呈正相关。Zan等(2015)的研究表明，As和Hg对多毛类动物产生胁迫，本研究中Heteromastus filiformis和Ampharete arctica与这两种重金属呈负相关。Tang等(2023)的研究表明，海水中Cu浓度对Corophium sp .产生负面影响。本研究中，Corophium sp.与沉积物中Cu浓度呈负相关。
BIO-ENV分析中, COD、As、Zn和平均粒径是影响大型底栖生物群落结构的最佳环境变量组合。2月份, 重金属(As和Zn)对大型底栖生物群落结构的影响最大(表3 )。在中国胶州湾、新加坡近海以及突尼斯港湾, 大型底栖生物群落结构同样受到粒径和重金属的影响(卢建军, 2005 ;张建军等, 2013 ;热白等, 2022 )。综合Spearman相关性分析和BIO-ENV分析结果可知, 牙山湾大型底栖生物已经受到了表层沉积物中重金属(即As、Cr和Zn)的影响。
在斯皮尔曼相关性分析中，所有重金属指数与物种数量和物种丰度的相关性都较差（图14）。PLI、Pn和RI基于地球化学背景浓度，主要反映人类活动造成的环境污染（Cuevas等人，2023年）。TRI和MERMQ基于SQG，强调沉积物中的有害物质对底栖生物产生负面影响的可能性（Radomirović等人，2021年）。在赵等人（2023年）在中国浙江省南部沿海的研究中，TRI和MERMQ与底栖生物表现出良好的线性关系。在本研究中，TRI和MERMQ表现不佳可能是因为研究区域内的重金属浓度低于SQG。此外,与浙江省南部沿海相比,牙山湾大型底栖动物群落结构的差异也可能是导致TRI和MERMQ在大型底栖动物群落中表现较差的原因。
4 结论
1. 本研究牙山湾表层沉积物中重金属的平均浓度大小顺序为：Zn > Pb > Cr > Cu > Cd > As > Hg。虽然这七种重金属的平均浓度低于沉积物质量准则（SQGs），但 Cd 的平均浓度接近阈值效应水平（TEL）。Cd 的平均浓度比地球化学背景浓度高出数倍。As、Cr 和 Cu 的浓度表现出明显的月变化（p < 0.05）。
2. 根据三项重金属指数（即 PLI、Pn 和 RI）和地球化学背景浓度，牙山湾表层沉积物已受到重金属污染。但根据两项指数（即 TRI 和 MERMQ）和沉积物质量准则（SQGs），表层沉积物中的重金属对大型底栖生物不构成毒性风险。总体而言，牙山湾表层沉积物受到污染，可能是由于人类活动造成的。虽然污染程度不严重，但需要持续监测和管理。
3. Spearman相关性和BIO-ENV分析表明，重金属（As、Cr、Zn）是影响大型底栖生物群落结构的主要环境因子。RDA分析表明，大多数重金属对优势种群产生负面影响。Spearman相关性分析中，5个重金属指数（PLI、Pn、RI、TRI、MERMQ）与大型底栖生物群落表现较差。
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关键词：生态风险、重金属、大型底栖生物、沉积物、牙山湾
引文： Liang J、Ma CW 和 Kim KB (2024) 韩国牙山湾表层沉积物中重金属的生态风险评估及其对大型底栖生物的影响。Front . Mar. Sci. 11:1450396。doi: 10.3389/fmars.2024.1450396
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